Koherentní difrakční zobrazování - Coherent diffraction imaging

Image
Difrakční obrazec zlatého nanokrystalu vytvořeného pomocí nano plošného paprsku koherentních rentgenových paprsků. Tento reciproční prostorový difrakční snímek pořídila skupina Iana Robinsona pro použití při rekonstrukci koherentního rentgenového difrakčního obrazu reálného prostoru v roce 2007.

Koherentní difrakční zobrazování ( CDI ) je technika bez čoček pro 2D nebo 3D rekonstrukci obrazu struktur nanočástic, jako jsou nanotrubice, nanokrystaly, porézní nanokrystalické vrstvy, defekty, potenciálně proteiny a další. V CDI dopadá na objekt vysoce koherentní paprsek rentgenových paprsků , elektronů nebo jiných vlnových částic nebo fotonů.

Paprsek rozptýlený objektem produkuje difrakční obrazec po proudu, který je poté sbírán detektorem. Tento zaznamenaný vzor se poté použije k rekonstrukci obrazu pomocí iteračního zpětnovazebního algoritmu. Objektiv objektivu v typickém mikroskopu je efektivně nahrazen softwarem pro převod z difraktogramu recipročního prostoru na obraz v reálném prostoru. Výhodou použití bez objektivů je, že výsledný obraz je aberace - zdarma, takže rozlišení je omezeno pouze difrakcí a dávkou (v závislosti na vlnové délce , velikosti clony a expozici). Použití jednoduché inverzní Fourierovy transformace na informace pouze s intenzitami je nedostatečné pro vytvoření obrazu z difrakčního vzoru kvůli chybějícím informacím o fázi. Tomu se říká fázový problém .

Fázový problém

Hlavní článek: fázový problém

Pro difrakční vlny existují dva relevantní parametry: amplituda a fáze. V typické mikroskopii používající čočky není fázový problém, protože fázové informace se zachovají při lomu vln. Když se sbírá difrakční obrazec, jsou data popsána z hlediska absolutního počtu fotonů nebo elektronů, což je měření, které popisuje amplitudy, ale ztrácí informace o fázi. To má za následek špatně položený inverzní problém, protože libovolné fázi lze přiřadit amplitudám před inverzní Fourierovou transformací do reálného prostoru.

Byly vyvinuty tři nápady, které umožnily rekonstrukci obrazů v reálném prostoru z difrakčních vzorů. První myšlenka byla realizace Sayre v roce 1952, že Braggovy difrakční podvzorky difrakční intenzity vzhledem k Shannonově teorému. Pokud je difrakční obrazec vzorkován při dvojnásobné Nyquistově frekvenci (inverzní k velikosti vzorku) nebo hustší, může to poskytnout jedinečný obraz v reálném prostoru. Druhým bylo zvýšení výpočetního výkonu v 80. letech, které umožnilo iterativnímu algoritmu hybridního vstupního výstupu (HIO) pro fázové načítání optimalizovat a extrahovat fázové informace pomocí adekvátně vzorkovaných dat o intenzitě se zpětnou vazbou. Tuto metodu představil Fienup v 80. letech. A konečně vývoj algoritmů „fázového zotavení“ vedl k první demonstraci CDI v roce 1999 společností Miao pomocí sekundárního obrazu k poskytnutí informací s nízkým rozlišením. Později byly vyvinuty metody rekonstrukce, které by mohly odstranit potřebu sekundárního obrazu.

Image
K testování algoritmu CDI lze použít simulovanou nanotrubičku s dvojitou stěnou (n1, m1) (n2, m2). Nejprve je vytvořena simulovaná nanotrubice (vlevo) vzhledem k chirálním číslům, (26,24) (35,25) v tomto případě. Poté se pomocí funkce výkonového spektra v softwaru Digital Micrograph (uprostřed) vytvoří difrakční obrazec. Nakonec je algoritmus testován rekonstrukcí konečného obrazu (vpravo). Tuto práci provedli Ji Li a Jian-Min Zuo v roce 2007.

Rekonstrukce

V typické rekonstrukci je prvním krokem generování náhodných fází a jejich kombinace s informací o amplitudě ze vzoru vzájemného prostoru. Poté se použije Fourierova transformace tam a zpět pro pohyb mezi reálným prostorem a recipročním prostorem s modulem čtverce modulu difrakčního vlnového pole, který se rovná měřeným difrakčním intenzitám v každém cyklu. Použitím různých omezení v reálném a vzájemném prostoru se vzor vyvine do obrazu po dostatečném počtu iterací procesu HIO. Aby byla zajištěna reprodukovatelnost, proces se obvykle opakuje s novými sadami náhodných fází, přičemž každý běh má obvykle stovky až tisíce cyklů. Omezení uložená v reálném a vzájemném prostoru obvykle závisí na experimentálním nastavení a na vzorku, který má být zobrazen. Omezením reálného prostoru je omezit zobrazený objekt na omezenou oblast zvanou „podpora“. Například objekt, který má být zobrazen, lze původně předpokládat, že se nachází v oblasti, která není větší než zhruba velikost paprsku. V některých případech může být toto omezení více omezující, například v oblasti periodické podpory pro rovnoměrně rozmístěné pole kvantových teček. Jiní vědci zkoumali zobrazování rozšířených objektů, tj. Objektů, které jsou větší než velikost paprsku, použitím dalších omezení.

Ve většině případů je zavedené omezení podpory a priori v tom, že je modifikováno výzkumníkem na základě vyvíjejícího se obrazu. Teoreticky to není nutně nutné a byly vyvinuty algoritmy, které ukládají vyvíjející se podporu založenou na samotném obrazu pomocí funkce autokorelace. To eliminuje potřebu sekundárního obrazu (podpory), čímž je rekonstrukce autonomní.

Difrakční obrazec dokonalého krystalu je symetrický, takže inverzní Fourierova transformace tohoto obrazce je zcela reálná. Zavedení defektů v krystalu vede k asymetrickému difrakčnímu vzoru se složitou inverzní Fourierovou transformací. Ukázalo se, že hustotu krystalů lze reprezentovat jako komplexní funkci, kde její velikost je elektronová hustota a její fází je „projekce lokálních deformací krystalové mřížky na reciproční vektor mřížky Q Braggova píku, kolem kterého je difrakce je měřeno ". Proto je možné zobrazit napěťová pole spojená s defekty krystalu ve 3D pomocí CDI a bylo to hlášeno v jednom případě. Bohužel zobrazení komplexně oceněných funkcí (které pro stručnost představuje napjaté pole v krystalech) je doprovázeno doplňujícími se problémy, a to jedinečností řešení, stagnací algoritmu atd. Nedávný vývoj, který tyto problémy překonal (zejména u strukturované struktury). Na druhou stranu, pokud je difrakční geometrie necitlivá na přetvoření, jako například v GISAXS, bude elektronová hustota skutečně cenná a pozitivní. To poskytuje další omezení pro proces HIO, čímž se zvyšuje účinnost algoritmu a množství informací, které lze extrahovat z difrakčního vzoru.

Soudržnost

Další informace: Soudržnost (fyzika)

Pro fungování CDI je zjevně zapotřebí vysoce koherentní paprsek vln, protože tato technika vyžaduje interferenci difrakčních vln. Koherentní vlny musí být generovány u zdroje (synchrotron, emitor pole atd.) A musí udržovat soudržnost až do difrakce. Ukázalo se, že šířka koherence dopadajícího paprsku musí být přibližně dvojnásobkem boční šířky objektu, který má být zobrazen. Diskuse se však týká určení velikosti koherentní náplasti k rozhodnutí, zda objekt splňuje nebo nesplňuje dané kritérium. Jak se šířka koherence zmenšuje, velikost Braggových špiček v recipročním prostoru roste a začínají se překrývat, což vede ke snížení rozlišení obrazu.

Zdroje energie

rentgen

Koherentní rentgenové difrakční zobrazování ( CXDI nebo CXD ) používá rentgenové paprsky (typicky 0,5-4keV) k vytvoření difrakčního obrazce, který může být pro 3D aplikace atraktivnější než elektronová difrakce, protože rentgenové paprsky mají obvykle lepší penetraci. Pro zobrazovací povrchy může být penetrace rentgenových paprsků nežádoucí, v takovém případě lze použít geometrii úhlu pohledu, jako je GISAXS. K záznamu difrakčního obrazce se používá typický rentgenový CCD. Pokud se vzorek otáčí kolem osy kolmé na paprsek, může být rekonstruován trojrozměrný obraz.

Kvůli radiačnímu poškození je rozlišení (u nastavení kontinuálního osvětlení) u zmrazených hydratovaných biologických vzorků omezeno na asi 10 nm, ale u anorganických materiálů méně citlivých na poškození by mělo být možné rozlišení až 1 až 2 nm (pomocí moderního synchrotronu Zdroje). Bylo navrženo, že radiačnímu poškození lze zabránit použitím ultra krátkých pulzů rentgenového záření, kde je časová stupnice destrukčního mechanismu delší než doba trvání pulzu. To může umožnit vyšší energii, a tedy vyšší rozlišení CXDI organických materiálů, jako jsou proteiny. Bez ztráty informací však „lineární počet pixelů detektoru fixuje šíření energie potřebné v paprsku“, jehož ovládání při vyšších energiích je stále obtížnější.

Ve zprávě z roku 2006 bylo rozlišení 40 nm za použití Advanced Photon Source (APS), ale autoři navrhují, že by to mohlo být vylepšeno vyšším výkonem a koherentnějšími rentgenovými zdroji, jako je rentgenový volný elektronový laser.

Image
Simulovaná uhlíková nanotrubice s jednou stěnou (vlevo) se používá ke generování difrakčního vzoru (uprostřed) pro testování algoritmu rekonstrukce (vpravo). Horní a dolní část jsou různé chirality trubky. Tuto práci provedli Ji Li a Jian-Min Zuo v roce 2007.

Elektrony

Koherentní elektronové difrakční zobrazování funguje stejně jako CXDI v zásadě pouze elektrony jsou difrakční vlny a zobrazovací deska se používá k detekci elektronů spíše než CCD. V jedné publikované zprávě byla zobrazena uhlíková nanotrubice s dvojitou stěnou (DWCNT) pomocí nano oblasti elektronové difrakce ( NAED ) s atomovým rozlišením. V zásadě by elektronové difrakční zobrazování mělo poskytnout obraz s vyšším rozlišením, protože vlnová délka elektronů může být mnohem menší než fotony, aniž by šlo o velmi vysoké energie. Elektrony mají také mnohem slabší penetraci, takže jsou povrchově citlivější než rentgenové paprsky. Typicky jsou však elektronové paprsky škodlivější než rentgenové záření, takže tato technika může být omezena na anorganické materiály.

V přístupu Zuo se k lokalizaci nanotrubice používá elektronový obraz s nízkým rozlišením. Polní emisní elektronová zbraň generuje paprsek s vysokou koherencí a vysokou intenzitou. Velikost paprsku je omezena na nano oblast s otvorem kondenzátoru, aby byl zajištěn rozptyl pouze z části sledované nanotrubice. Difrakční obrazec se zaznamenává ve vzdáleném poli pomocí elektronových zobrazovacích desek s rozlišením 0,0025 1 / Á. Pomocí typické metody rekonstrukce HIO se vytvoří obraz s rozlišením Å, ve kterém lze přímo pozorovat chiralitu DWCNT (mřížková struktura). Zuo zjistil, že je možné začít s nenáhodnými fázemi založenými na obrazu s nízkým rozlišením z TEM, aby se zlepšila konečná kvalita obrazu.

Image
VLEVO Reprezentace objemu částice tvořené souborem oktaedrických nanočástic Si, VPRAVO Střední řez zobrazující vysoký stupeň pórovitosti.

V roce 2007 Podorov a kol. navrhl přesné analytické řešení problému CDXI pro konkrétní případy.

V roce 2016 vědci kvantifikovali poréznost velkých fazetovaných nanokrystalických vrstev na počátku fotoluminiscenčního emisního pásma v infračerveném paprsku pomocí paprsku koherentního difrakčního zobrazování (CXDI) na ESRF (Grenoble, Francie). Ukázalo se, že fonony mohou být uzavřeny v sub-mikronových strukturách, což by mohlo pomoci zvýšit výkon fotonických a fotovoltaických (PV) aplikací.

Související techniky

Ptychografie je technika, která úzce souvisí s koherentním difrakčním zobrazováním. Místo záznamu pouze jednoho koherentního difrakčního obrazce se ze stejného objektu zaznamenává několik - a někdy i stovky či tisíce - difrakčních obrazců. Každý vzor se zaznamenává z jiné oblasti objektu, i když se oblasti musí částečně navzájem překrývat. Ptychografie je použitelná pouze pro vzorky, které mohou přežít ozáření v osvětlovacím paprsku pro tyto vícenásobné expozice. Má však tu výhodu, že lze zobrazit velké zorné pole. Extra překladová diverzita v datech také znamená, že postup rekonstrukce může být rychlejší a nejasnosti v prostoru řešení se zmenší.

Viz také

Reference

  1. ^ a b c JM Zuo; I Vartanyants; M Gao; R Zhang; LA Nagahara (2003). "Atomové rozlišení zobrazování uhlíkové nanotrubice z difrakčních intenzit". Věda . 300 (5624): 1419–1421. Bibcode : 2003Sci ... 300.1419Z . doi : 10,1126 / science.1083887 . PMID  12775837 . S2CID  37965247 .
  2. ^ a b c d e f g IA Vartanyants; IK Robinson; JD Onken; MA Pfeifer; GJ Williams; F Pfeiffer; H Metzger; Z Zhong; G Bauer (2005). „Koherentní rentgenová difrakce z kvantových teček“. Phys. Rev. B . 71 (24): 245302. arXiv : cond-mat / 0408590 . Bibcode : 2005PhRvB..71c5302P . doi : 10,1103 / PhysRevB.71.245302 .
  3. ^ a b c E. MLD de Jong; G. Mannino; A. Alberti; R. Ruggeri; M. Italia; F. Zontone; Y. Chushkin; AR Pennisi; T. Gregorkiewicz & G. Faraci (24. května 2016). „Silná infračervená fotoluminiscence ve vysoce porézních vrstvách krystalických nanočástic Si s velkými fazetami“ . Vědecké zprávy . 6 : 25664. Bibcode : 2016NatSR ... 625664D . doi : 10,1038 / srep25664 . PMC  4877587 . PMID  27216452 .
  4. ^ a b c d e M Pfeifer; GJ Williams; IA Vartanyants; R tvrdší; IK Robinson (2006). „Trojrozměrné mapování deformačního pole uvnitř nanokrystalů“ (PDF) . Přírodní dopisy . 442 (7098): 63–66. Bibcode : 2006Natur.442 ... 63P . doi : 10,1038 / nature04867 . PMID  16823449 . S2CID  4428089 .
  5. ^ a b c d e f S. Marchesini; HN Chapman; SP Hau-Riege; RA London; A. Szoke; H. He; MR Howells; H. Padmore; R. Rosen; JCH Spence ; U Weierstall (2003). "Koherentní rentgenové difrakční zobrazování: aplikace a omezení". Optika Express . 11 (19): 2344–53. arXiv : fyzika / 0308064 . Bibcode : 2003OExpr..11.2344M . doi : 10,1364 / OE.11.002344 . PMID  19471343 . S2CID  36312297 .
  6. ^ D Sayre (1952). „Některé důsledky teorém kvůli Shannon“ . Acta Crystallogr . 5 (6): 843. doi : 10,1107 / s0365110x52002276 .
  7. ^ JR Fienup (1987). „Rekonstrukce komplexně oceněného objektu z důvodu jeho Fourierovy transformace pomocí omezení podpory“. J. Opt. Soc. Dopoledne. . 4 : 118–123. Bibcode : 1987JOSAA ... 4..118Y . doi : 10,1364 / JOSAA.4.000118 .
  8. ^ J Miao; P Charalambous; J Kirz; D Sayre (1999). „Rozšíření metodiky rentgenové krystalografie, aby bylo možné zobrazovat nekrystalické vzorky o velikosti mikromeru“. Příroda . 400 (6742): 342–344. Bibcode : 1999Natur.400..342M . doi : 10.1038 / 22498 . S2CID  4327928 .
  9. ^ a b c JCH Spence ; U Weierstall; M Howells (2004). "Požadavky na koherenci a vzorkování pro difrakční zobrazování". Ultramikroskopie . 101 (2–4): 149–152. doi : 10.1016 / j.ultramic.2004.05.005 . PMID  15450660 .
  10. ^ a b H. N. Chapman; A. Barty; S. Marchesini; A. Noy; C. Cui; MR Howells; R. Rosen; H. He; JCH Spence ; U. Weierstall; T. Beetz; C. Jacobsen; D. Shapiro (2006). „Vysoké rozlišení ab initio trojrozměrné rentgenové difrakční mikroskopie“. J. Opt. Soc. Dopoledne. . 23 (5): 1179–1200. arXiv : fyzika / 0509066 . Bibcode : 2006JOSAA..23.1179C . doi : 10,1364 / JOSAA.23.001179 . PMID 16642197 . S2CID 8632057 .   
  11. ^ S. Marchesini; HN Chapman; A. Barty; C. Cui; MR Howells; JCH Spence ; U. Weierstall; AM Minor (2005). "Fázové aberace v difrakční mikroskopii". Série konferencí IPAP . 7 : 380–382. arXiv : fyzika / 0510033 . Bibcode : 2005physics..10033M .
  12. ^ S Marchesini (2008). "Ab Initio Undersampled Phase Retrieval". Mikroskopie a mikroanalýza . 15 (dodatek S2): 742–743. arXiv : 0809.2006 . Bibcode : 2009MiMic..15..742M . doi : 10.1017 / S1431927609099620 . S2CID  15607793 .
  13. ^ Leili Baghaei; Ali Rad; Bing Dai; Diling Zhu; Andreas Scherz; Jun Ye; Piero Pianetta; R. Fabian W. Pease (2008). „Rentgenová difrakční mikroskopie: Rekonstrukce s částečnou velikostí a prostorovou a priori informací“. J. Vac. Sci. Technol. B . 26 (6): 2362–2366. Bibcode : 2008JVSTB..26.2362B . doi : 10,1116 / 1,3002487 .
  14. ^ Baghaei, Leili; Rad, Ali; Dai, Bing; Pianetta, Piero; Miao, Jianwei; Pease, R. Fabian W. (2009). Msgstr "Obnova iterační fáze pomocí omezení domény wavelet". J. Vac. Sci. Technol. B . 27 (6): 3192. Bibcode : 2009JVSTB..27.3192B . doi : 10,1116 / 1,3258632 . S2CID  10278767 .
  15. ^ S. Marchesini; H. He; HN Chapman; SP Hau-Riege; A. Noy; MR Howells; U. Weierstall; JCH Spence (2003). "Rekonstrukce rentgenového obrazu pouze z difrakčního obrazce". Dopisy o fyzické kontrole . 68 (14): 140101 (R). arXiv : fyzika / 0306174 . Bibcode : 2003PhRvB..68n0101M . doi : 10,1103 / PhysRevB.68.140101 . S2CID  14224319 .
  16. ^ IA Vartanyants; IK Robinson (2001). "Částečné účinky koherence na zobrazování malých krystalů pomocí koherentní rentgenové difrakce". J. Phys .: Condens. Záležitost . 13 (47): 10593–10611. Bibcode : 2001JPCM ... 1310593V . doi : 10,1088 / 0953-8984 / 13/47/305 .
  17. ^ AA Minkevich; M. Gailhanou; J.-S. Micha; B. Charlet; V. Chamard; O. Thomas (2007). "Inverze difrakčního obrazce z nehomogenně napjatého krystalu pomocí iteračního algoritmu". Phys. Rev. B . 76 (10): 104106. arXiv : cond-mat / 0609162 . Bibcode : 2007PhRvB..76j4106M . doi : 10,1103 / PhysRevB.76.104106 . S2CID  119441851 .
  18. ^ AA Minkevich; T. Baumbach; M. Gailhanou; O. Thomas (2008). "Použitelnost iteračního inverzního algoritmu na difrakční vzorce z nehomogenně napjatých krystalů". Phys. Rev. B . 78 (17): 174110. Bibcode : 2008PhRvB..78b4110M . doi : 10,1103 / PhysRevB.78.174110 .
  19. ^ Keith Nugent (2010). „Koherentní metody v rentgenových vědách“. Pokroky ve fyzice . 59 (4): 1–99. arXiv : 0908.3064 . Bibcode : 2010AdPhy..59 .... 1N . doi : 10,1080 / 00018730903270926 . S2CID  118519311 .
  20. ^ SG Podorov; KM Pavlov; DM Paganin (2007). "Netečná metoda rekonstrukce pro přímé a jednoznačné koherentní difrakční zobrazování" . Optika Express . 15 (16): 9954–9962. Bibcode : 2007Oexpr..15,9954P . doi : 10,1364 / OE.15.009954 . PMID  19547345 .

externí odkazy